近日，化學(xué)學(xué)院在生物質(zhì)升級(jí)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以《Yolk-shell electron-rich Ru@hollow pyridinic-N-doped carbon nanosphereswith tunable shell thickness and ultrahigh surface area for biomass-derivedlevulinic acid hydrogenation under mild conditions》為題在線發(fā)表在催化領(lǐng)域國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（中科院大類一區(qū)TOP期刊，影響因子22.1）?；瘜W(xué)學(xué)院研究生楊京嵩為第一作者，周功兵教授為唯一通訊作者，重慶師范大學(xué)為唯一署名單位。
乙酰丙酸選擇加氫制備γ-戊內(nèi)酯是生物質(zhì)廢料增值轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵途徑之一，具有原料來(lái)源廣泛和環(huán)保經(jīng)濟(jì)的特點(diǎn)。目前，非貴金屬催化劑雖然成本較低，但活性低、反應(yīng)條件苛刻且穩(wěn)定性差，而貴金屬活性高、反應(yīng)條件溫和，但價(jià)格高昂、穩(wěn)定性低。因此，設(shè)計(jì)并制備溫和條件下高效、穩(wěn)定的納米催化劑，成為乙酰丙酸選擇加氫研究領(lǐng)域亟待解決的問題。
該研究以氨基修飾的光滑氧化硅納米球?yàn)槟０?，采用硬模板法制備了蛋黃-殼結(jié)構(gòu)中空Ru@摻N碳球，并對(duì)殼層厚度進(jìn)行了調(diào)控。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，獨(dú)特的蛋黃-殼結(jié)構(gòu)和較薄的碳?xì)び欣诒┞陡嗟谋砻孢拎物種，其有助于形成富電子金屬Ru活性中心以及使Ru的d帶中心向費(fèi)米能級(jí)正移，從而適當(dāng)增強(qiáng)了金屬Ru和活性H之間的相互作用，促進(jìn)了乙酰丙酸在催化劑表面的吸附以及乙酰丙酸羰基與H之間的電子轉(zhuǎn)移，降低了反應(yīng)活化能。30 °C、1 MPa H2下，乙酰丙酸的轉(zhuǎn)換頻率高達(dá)18733.4 h-1，γ-戊內(nèi)酯的選擇性>99.9%，且具有長(zhǎng)達(dá)八個(gè)催化循環(huán)的優(yōu)異穩(wěn)定性，顯著優(yōu)于相應(yīng)負(fù)載型催化劑。研究結(jié)果可為合理設(shè)計(jì)用于生物質(zhì)升級(jí)利用的蛋黃-殼結(jié)構(gòu)納米催化劑提供有益參考。
據(jù)悉，化學(xué)學(xué)院周功兵教授課題組致力于生物質(zhì)平臺(tái)分子的催化轉(zhuǎn)化、選擇加氫催化劑的研究以及電解水催化劑的研究，近年來(lái)取得系列重要研究成果：Chemical Engineering Journal2024,484,149635;Chemical Engineering Journal2023, 457, 141188;Chemical Engineering Journal2023, 475, 146297; Journal of Catalysis2021, 398, 148-160; Journal of Catalysis2020, 382, 97-108; Journal of Catalysis2019, 369, 352-362。
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